魔角石墨烯實現超導態和絕緣態的交替轉變 | 眾妙之門_風聞

來源| University of Texas at Austin

翻譯| 彬

在剛剛過去的10月，2020年巴克利凝聚態物理獎（Oliver E. Buckley Condensed Matter Physics Prize）宣佈授予麻省理工學院的 Pablo Jarillo-Herrero，以表彰他發現了轉角雙層石墨烯的超導電性。此前獲得該獎項的物理學家包括諾獎得主 William Shockley、John Bardeen、Philip W. Anderson、Robert B. Laughlin 等。2017年，Alexei Kitaev 和文小剛也曾獲得過該獎項。

2018年3月，Pablo Jarillo-Herrero 帶領的團隊通過實驗發現，將兩層單個原子厚度的石墨烯堆疊在一起，當它們之間扭轉的角度為1.1度時，雙層石墨烯表現為絕緣體，而只要施加微弱的電場，這種材料就會轉變為超導體。這個特別的扭轉角度也被稱為“魔角”，關於魔角石墨烯的這項研究可以説震驚了物理學界。

事實上早在2011年，物理學家 Allan MacDonald 和 Rafi Bistritzer 就從理論上提出，將雙層石墨烯扭轉一定的角度能改變電子在它們之間的隧穿能力，而頻繁的隧穿會導致電子減速，從而使雙層石墨烯表現出有趣的行為。

不過從理論預測到實驗實現並非易事，長期以來，Allan MacDonald一直痴迷於二維材料的奇異世界。最近，他所在的團隊通過實驗取得了一項新發現：只要通過一個微小的電壓變化，就能實現魔角石墨烯在超導態和絕緣態之間的交替變化。

當兩層石墨烯堆疊在一起，它們之間的相對角度扭轉1.1度（亦稱為“魔角”）時，系統中電子的行為會表現異常，它們的遷移速度會突然變慢100多倍。這一現象最早由德州大學奧斯汀分校的物理學教授Allan MacDonald和博士後Rafi Bistritzer通過理論預言**[1****]**。| 圖片來源：David Steadman, David Steadman /University of Texas at Austin

去年，麻省理工學院（MIT）的 Pablo Jarillo-Herrero 教授帶領的團隊通過實驗，發現將兩層單層石墨烯材料堆疊在一起，並使兩層之間發生輕微扭轉時，能夠實現超導和絕緣態的轉變**[2, 3****]。最近 Nature 雜誌報道了來自西班牙、美國、中國和日本科學家的最新研究，指出該材料體系可以通過微小的電場變化實現體系超導性的開關，從而增強它作為電子器件的用途。[4****]**

德州大學奧斯汀分校的 Allan MacDonald 説：“找尋室温超導材料有點像是物理研究聖盃式的夢想。這項工作的部分動機就是為了更好地理解高温超導機制。”

這項研究成果是一個被稱為轉角電子學（twistronics）的新領域的重要突破，而這一領域的開創者正包括 MacDonald 教授和德州大學奧斯汀分校的工程師 Emanuel Tutuc。2011年，MacDonald 和 Bistritzer 就從理論上提出，將雙層石墨烯扭轉一定的角度能改變電子在它們之間的隧穿能力，而頻繁的隧穿會導致電子減速，從而使雙層石墨烯表現出有趣的行為。**[1****]**世界各地的研究人員通過多年的努力，才終於實現 MacDonald 關於轉角的獨到見解，製備出了具有奇異性質的新材料，不過這一實現值得多年的等待。

1 在奇特處尋找超導性

2011年，利用量子計算方法研究二維材料的理論物理學家 MacDonald 發現了一種新奇的現象。當時，他與博士後 Rafi Bistritzer 一起正致力於建立一個簡單而又準確的模型，用於計算堆疊的二維材料體系中，層間取向具有微小扭轉角度時的電子行為。MacDonald 相信，通過找出系統的一個關鍵參數，就能使這個看似難以計算的問題大大簡化。

事實證明，MacDonald 和 Bistritzer 的策略是成功的。驚喜接踵而至。他們在用這種方法研究扭轉的雙層石墨烯時發現，當兩層之間的扭轉角度剛好為1.1度——他們稱之為“魔角”——時，電子將表現異常，它們的遷移速度會突然降低100多倍。

為什麼會出現這種奇異的現象？這個發現意味着什麼？這些問題需要科學家們花費數年時間來探索。在提出這一理論預測的短時期內，MacDonald 的發現一直被忽視。這一方面是因為，其理論預言的結論太不同尋常，令人難以置信。另一方面則是由於，要在實驗上構建這樣一個體系，能夠精確控制二維單層材料的扭轉角度，非常難以實現。

不過並不是所有人都認為它難以置信。在 MacDonald 的理論預測於2011年發表在《美國國家科學院院刊》（PNAS）[1****]之後，一些實驗科學家注意到了這項研究，並開始了對“魔角”的追尋。最終在2018年，麻省理工學院的 Jarilllo-Herrero 團隊第一次成功製備出了扭轉角度為1.1度的雙層石墨烯。他們發現，正如 MacDonald 所預言的那樣，該體系具有許多奇特的性質，尤其是它會在令人驚異的高温下表現出超導性。[2, 3****]

MacDonald説：“對於電子為什麼會瞬間減速，目前還沒有簡單的解釋。得益於哈佛大學的理論物理學家的最新研究，現在可以利用基本粒子物理中的模型來部分解釋這一現象。但是現在擺在我們面前的是一個關於不同二維材料的充滿新現象的世界，轉角雙層石墨烯只是管窺一豹。”

物理學家在1911年第一次發現了超導現象。超導材料沒有電阻，電子可在其中無損耗輸運。它們可以用於量子計算，如果不需要昂貴的製冷成本，它們也將為電力傳輸帶來巨大變革。許多材料都可以表現超導性，然而它們都需要極低的温度來維持超導特性。堆疊二維材料表現出的超導性可能會改變這一境況。在轉角雙層石墨烯中發現超導現象為正在蓬勃發展的轉角電子學注入了巨大的活力，未來將有一大波新的研究成果推動該技術的發展。

在轉角石墨烯中發現超導性為轉角電子學（twistronics）的研究注入了巨大的活力。| 圖片來源：David Steadman/University of Texas at Austin

2 沉迷於二維材料的世界

自從曼徹斯特大學的 Andre Geim 和 Konstantin Novoselov 在2004年發現石墨烯之後（他們因此獲得2010年的諾貝爾物理學獎），MacDonald 就對這類奇異的二維材料以及它們可能具有的新奇物理性質着迷不已。他立即開始研究這類材料，並且利用德克薩斯高等計算中心（TACC）的超級計算機，計算石墨烯和其他二維材料的電子結構。

MacDonald説：“我的研究就是預測那些尚未被發現的新奇現象，或者試圖解釋那些尚無法理解的現象。我痴迷於與真實事件有直接聯繫的物理理論，對數學和物理學描述真實世界的力量很感興趣。”

層狀二維材料的奇異性質似乎與體系中電子間的相互作用有關，包括單個電子之間強烈的關聯，當電子速度減慢時，這種相互作用會變得更加突出。通常，電子軌道幾乎彼此獨立地局域在原子核周圍，處於最低能量的量子態。不過魔角石墨烯中的情形似乎並非如此。

MacDonald繼續解釋道：“基本上，當電子像在單個原子中那樣排布，佔據最低能量狀態的軌道時，整個體系比較平淡。而一旦電子間的相互作用起到決定性作用，有趣的事情就會發生。”

可是，該怎樣着手研究這種層狀二維體系形成的範德瓦爾斯異質結構（van der Waals heterostructure）呢？直接“觀看”運動中的電子幾乎是不可能的。物理量的測量能提供一些線索，但結果往往是間接的，而且經常是違反直覺的。MacDonald 認為，計算模型可以有助於理解束縛電子的圖像。

表示經典電子結構的計算模型已經發展成熟，並且在大多數情況下具有很高的準確度。不過在用於這種異質結構的物理體系時，這些計算模型需要做些調整。

MacDonald 和實驗室其他成員通過調整參數來改寫通用的計算模型，以反映電子間強烈的相互作用，他們利用世界上最強大的超級計算機之一的 Stampede2 超級計算機，調試新模型並進行模擬。此外，為了與全球各地的實驗室中不斷冒出來的實驗結果準確地吻合，他們在計算時需要考慮越來越多的電子數目。

MacDonald 解釋説：“真實的體系包含有數十億個電子，當電子數目增加時，很快會超出計算機的運算能力。因此，在運算時我們採用了物理學家 Pawel Potasz 提出的方法，先計算包含少量電子的體系的性質，然後外推到包含大量電子的體系中。

當超級材料遇上魔角時會發生什麼？| 圖片來源：David Steadman/University of Texas at Austin

3 技術突破

MacDonald一方面在重新設計電子結構的計算模型並外推到越來越大的電子數目，另一方面也在擠出時間與世界各地的實驗組合作，將他的理論和計算預測同實驗發現相結合。

在發現魔角之後的幾年裏，如何製備純淨且具有精確扭轉角度的層狀二維材料的現實困難阻礙了該領域的發展。不過在2016年，德州大學的另一位研究人員 Emanuel Tutuc 和他的研究生 Kyounghwan Kim 發展出了一種可靠的方法來製備這樣的體系，這種方法不僅適用於石墨烯，也適用於其他一些二維材料。

Tutuc説：“突破性的進展其實來源於我的學生引入的一項技術，它可以將面積很大的單層材料撕裂成兩部分，然後將其中一部分覆蓋在另一部分上面。”以前之所以沒有實現這種操作是因為，要抓起面積為微米量級、厚度為單個原子的層狀材料是非常困難的。Kim 發明了一種有粘性的半球形手柄，用它可以完好地舉起一個小薄片，而不會碰到薄片周邊的其它東西。

“一旦做到了這一點，接下來就有無限可能了。不久之後，這個學生又説，‘既然我們已經能夠讓兩層薄片精確地對齊，那我們就再進一步，開始扭轉它們吧。’於是下一步就開始了。”

4 將理論運用到前所未見的體系

在最近幾年裏，MacDonald 和他的小組研究了三層、四層甚至五層石墨烯的層狀堆疊結構以及其他一些有前景的材料，特別是過渡金屬硫族化合物，希望尋找到奇特且有潛在用途的現象。

今年2月，MacDonald、Tutuc 和德州大學奧斯汀分校的物理學家 Elaine Li 以及合作者在 Nature 上報道了一項新的發現，他們在具有微小扭轉角度的二硒化鉬/二硒化鎢（MoSe2/WSe2）異質雙層材料中發現了間接激子（exciton）。[5****]

激子是由庫侖互作用束縛着的電子-空穴對組成的一種準粒子。它們通常存在於同一單層中。然而在某些二維材料中，不同層之間也可能存在激子，這類激子的壽命將極大地延長。這有可能導致體系表現出超流性，即液體無阻滯流動的現象，之前人們只在液氦中觀察到了這一性質。

雙層結構的藝術圖，以及這類體系中已經發現的不同物態。| 圖片來源：ICFO / F. Vialla

MacDonald 團隊最近發表的研究成果表明，魔角石墨烯可以實現超導態和絕緣態之間的交替變化，通過一個微小的電壓變化就能實現超導態的打開和關閉，這個電壓就像是集成電路中的控制電壓一樣，這將增強魔角石墨烯在電子器件中的應用。

為了達到這項成果，來自加泰羅尼亞光學物理研究所（Catalan Institute for Optical Physics）的小組成員製備出了具有前所未有的均勻扭轉角度的石墨烯超晶格。實驗發現，超導態和絕緣態之間交替轉變的模式要比理論預測的更為錯綜複雜。

實驗器件。| 圖片來源：ICFO

德克薩斯高等計算中心的超級計算機是 MacDonald 研究工作的一個重要工具，對這篇 Nature 論文數據的模擬計算工作都是由它完成的。MacDonald 補充説：“離開了高性能計算機，我們所做的許多事情都無法開展。我們用桌面計算機試過，立馬就會死機。所以用不用超級計算機常常決定了你能不能得到一個令人滿意的答案。”

雖然相較於實驗結果而言，計算得出的結果看起來不是那麼直接、不那麼“真實”，但是正如 MacDonald 所展現的那樣，這些結果可以為實驗探索指明方向，幫助揭示出宇宙的奧秘。

MacDonald説：“我做研究的動力來源是，大自然總是會提出新問題。當你提出一個新問題時，你不會預先知道答案。科學研究就是一場探險，一場羣體的探險，一種集體的隨機行走，我們以此來擴展人類的知識邊界。”

資料來源

https://phys.org/news/2019-10-physics-magic-angle-graphene-switchable.html

參考資料

[1] Bistritzer, R. & MacDonald, A. H. Moiré bands in twisted double-layer graphene. Proc. Natl Acad. Sci. USA 108, 12233–12237 (2011)

[2] Yuan Cao et al. Unconventional superconductivity in magic-angle graphene superlattices. Nature 556, 43–50 (2018)

[3] Yuan Cao et al.Correlated insulator behaviour at half-filling in magic-angle graphene superlattices. Nature 556, 80–84 (2018) 

[4] Xiaobo Lu et al. Superconductors, orbital magnets and correlated states in magic-angle bilayer graphene. Nature 574, 653–657(2019)

[5] Kha Tran, et al.  Evidence for moiré excitons in van der Waals heterostructures.  Nature 567, 71–75 (2019)

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