催化劑穩不穩？大數據與第一性原理知道答案_風聞

大數據分析技術已經被實踐證明，是一項能夠對極大量的數據進行分析處理，並且得出準確率較高結論的技術，而它在科學研究中的進一步應用也被廣泛探索。近日，中國科學技術大學李微雪教授課題組就利用這一項技術，結合理論化學中的第一性原理，從理論上對納米催化劑的生長動力學進行了系統性的探究，提出並建立了催化劑穩定性對催化劑與載體間相互作用的火山型依賴關係。相關工作2021年11月5號在線發表《科學》上。

對於工業實踐來説，為了儘可能的降低貴金屬用量，提高催化劑的利用率，目前廣泛採用的策略是發展納米級催化劑，並將這些納米顆粒負載到特定載體上來高效應用。這些被“粘”到載體上的納米顆粒間存在生長聚集的問題（圖1A），這一現象是納米金屬催化劑活性下降的一大原因。納米催化劑的穩定性問題正成為產業化的瓶頸，它是實現高效化工生產、能源和環境催化以及雙碳目標實現過程中“生死攸關的問題”。全球每年以熱和/或化學誘導的納米催化劑的尺寸生長團聚為代表的工業催化劑失活，引起的替換或再生成本達數百億元人民幣。日漸萎縮的貴金屬供給和不斷攀高的需求，進一步加劇延緩其失活的迫切性。目前，納米催化劑穩定性的預測理論和一般性原理研究仍然處於起步階段，導致長達數年的昂貴的催化劑壽命試錯實驗不可避免，並極大延遲高活性納米催化劑的工業轉化。因此，實現穩健納米催化劑的理性設計，對納米科學領域具有重要的科學和經濟價值。

圖1 (A) 納米催化劑生長失活的兩個基本過程：粒子遷移團聚和熟化。(B)用金屬體相材料熔點約化的3納米過渡金屬催化劑（Cu, Ag, Au, Pt, Pd, Ir, Rh，Fe, Co, Ni）燒結開啓温度與納米催化劑與載體接觸角間的普適性火山型依賴關係。(C)高通量篩選6724種雙功能載體組合，右下四分一象限內的組合均可使3納米Au催化劑穩定性超過其塔曼温度。

為了解決這一前沿挑戰課題，該團隊通過對1252組金屬-載體的相互作用的計算與分析，得到了在微觀能量上的統計規律，利用這一規律進一步得到了粒子遷移團聚過程及奧斯特瓦爾德熟化過程的火山型曲線圖（圖1B)。在這張圖中，我們能夠很清晰的看到，隨着金屬-載體對之間的結合能、吸附能的變化，納米顆粒開始發生團聚的温度呈現一個火山型變化，意味着催化劑的穩定性也存在這樣一個先提高後降低的過程。當粘性很小的時候，納米顆粒會發生相互粘附，即納米粒子遷移團聚過程，從而導致納米顆粒長大；當粘性很大的時候，納米顆粒緊緊粘附在載體上甚至剝離下部分碎片，這些碎片會轉移到其他更大的納米顆粒上，即奧斯特瓦爾德熟化，最終也會造成納米顆粒的聚集。在這一結論基礎上，該團隊以納米金催化劑為例，繼續對6724組金屬-載體對進行了大規模計算模擬，並且成功篩選得到了大量雙功能載體，這些雙功能載體有望遠超越火山曲線頂點所預測達到穩定性的最大值，從而獲得具有極高穩定性的納米顆粒催化劑（圖1C)。

這是數據驅動科學發現範式結合第一性原理在科學研究中的又一應用，在納米催化劑設計的未來發展中具有參考價值。

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來源：中國科學技術大學