耗散結構與自然界的不可逆性——“熱力學詩人”普里高津_風聞

在經典力學的圖景中，時間是可逆的，發生在過去與未來的事件沒有根本區別。但在近50年前，諾貝爾化學獎得主、物理化學家普里高津將不可逆性和時間之箭引入經典熱力學，拓展了我們對熱力學的理解：不可逆過程不僅可以破壞秩序，增加宇宙的熵，也可以創造高度有序的複雜結構和生命本身。

2017年，在普里高津誕辰100週年之際，美國物理學會（AIP）旗下的非線性科學跨學科期刊 Chaos 發表紀念文章，回顧了普里高津不同時期的學術貢獻，以及這位“熱力學詩人”與其他科學家的交誼。

撰文 | Dilip Kondepudi，Tomio Petrosky，John A. Pojman

翻譯 | 張澳

審校 | 梁金

原文鏈接：https://aip.scitation.org/doi/full/10.1063/1.5008858

1. 熱力學詩人

熟悉伊利亞·普里高津（ Ilya Prigogine）的朋友和同事稱他為“熱力學詩人”，這是一個恰當的描述。當普里高津談論熱力學和不可逆過程時，人們感覺他理解的內容比他的語言傳達的內容更多。我們周圍的自然過程是不可逆的，這是事實。不可逆過程不僅增加了宇宙的熵，破壞了秩序，也可以完成與此相反的事情：創造高度有序的複雜結構和生命本身。

普里高津認為這是熱力學對自然揭示出的一個深刻方面。當他看到著名的南印度雕塑 Nataraja （跳舞的濕婆，刻畫了一支完美平衡創造與毀滅的宇宙之舞）時，他確保在自己的藝術收藏中有一尊藝術價值極高的 Nataraja 青銅雕像。這個雕像的照片成為了他與 Paul Glansdorff 合著的 Thermodynamic Theory of Structure Stability and Fluctuations[1]（《結構穩定性與漲落的熱力學理論》）一書的封面。它是熱力學的詩篇，是從同一源頭湧現出的創造和毀滅，是完美平衡的宇宙之舞。人們可以從普里高津關於熱力學的論述中推測出這一切。

圖1. Thermodynamic Theory of Structure Stability and Fluctuations（《結構穩定性與漲落的熱力學理論》）封面上跳舞的濕婆

耗散結構是近50年前普里高津為不可逆過程所產生的複雜結構而命名的。正如這篇慶祝他誕辰一百週年（普里高津出生於1917年1月25日）的文章所表述的那樣 ，耗散結構的研究仍然是一個非常活躍的課題，不斷向新領域推進。如果繼續研究下去，我們可能會獲得更深刻的見解，甚至可能發現新的法則或定理，以更好地理解複雜結構是如何自發形成的，及其對物理參數變化的響應和集體行為。這些在其它領域中的進步，也是我們對生物過程，甚至是那些創造生命的過程的熱力學理解的探尋。

普里高津深信不可逆過程在自然界的中心地位和時間之箭的真實性，但他不得不面對令人煩惱的物理學的二元性。從時間可逆的經典力學觀點來看，發生在未來或過去的運動（及物質的所有轉變）沒有根本區別。因此許多人認為不可逆過程和時間之箭不可能是真實的，僅是一個幻覺，是我們因能力有限而創造出來的幻覺。普里高津極其反對關於不可逆過程和時間之箭的這種觀點。很多時候，我們看到他在演講和咖啡館的談話中充滿激情和確定性地説：“不可逆過程創造了我們，但我們沒有創造它們。”有時，他的表述更加文學化：“我們是時間之箭、演化之箭的孩子，而不是其祖先。”

為了適應不可逆過程和時間之箭的現實，必須對經典力學進行修正，或者擴展其表述。為此，他推動了非幺正變換（non-unitary transformation）理論的發展。他在1977年諾貝爾演講[2]的總結髮言中指出：“通過非幺正變換理論引入熱力學不可逆性，深刻改變了動力學結構。我們從羣到半羣，從軌跡到過程。這種演變與本世紀我們對物質世界描述的一些主要變化是一致的。”這個理論至今還在繼續發展。

普里高津的科學貢獻可以大致分為三個時期：（i）早期，他將熱力學重新表述為不可逆過程的科學，改變了熱力學在19世紀是關於狀態的理論這一狀況，（ii）在布魯塞爾-奧斯汀（Brussels-Austin）小組時期，構建了耗散結構理論，並對不同系統進行了廣泛研究，（iii）後期，他的小組專注於擴大經典力學的表述，使不可逆性成為物理學的基礎。

2. 關於過程的熱力學理論

在工作的第一階段，普里高津綜合了他的導師 Theophile DeDonder 以及 Duhem、Natanson、Jaumann、Onsager等人發展的概念，從根本上改變了熱力學的表述，使它成為一個關於過程的理論，而不是一個關於狀態的理論。

正如它在19世紀被闡述的那樣，熱力學確定了兩個基本的態函數*（ functions of state ）——能量和熵，前者與熱力學第一定律有關，後者與熱力學第二定律有關。在這個經典熱力學理論中，只有對一個理想的、無限緩慢的可逆過程才能計算熵的變化，即 dS = dQ/T；沒有公式能夠將熵的變化與自然界中不可逆且以非零速率進行的實際過程聯繫起來。對於不可逆過程，該理論僅指出 dS > dQ/T，這將不可逆過程排除在外。但該理論仍然非常強大，因為我們可以用可逆過程的概念來計算兩個狀態之間熵的差異。此外，由於對熵變化的計算侷限於無限緩慢的可逆過程，經典熱力學無法計算熵的變化率（dS/dt），也無法將熵的變化率與不可逆過程聯繫起來。

*態函數是描述熱力學系統所處狀態的宏觀物理量（如温度、熵、壓強、體積、能量等）的函數。處於平衡態的熱力學系統，各宏觀物理量具有確定的值，且僅由系統所處的狀態決定，與達到平衡態的過程無關。

Bridgman 在他1943年的專著 The Nature of Thermodynamics（《熱力學的本質》）中這樣描述19世紀經典熱力學的狀態[3]：“人們幾乎總是強調，熱力學關注的是可逆過程和平衡狀態，它與不可逆過程或遠離平衡態的系統無關，在這些系統中，變化是以有限的速度進行。考慮到温度本身就是用平衡態來定義的，平衡態的重要性顯而易見。但是，在不可逆過程面前承認熱力學的無能為力，似乎是一件令人驚訝的事情。物理學家通常不會採取這種失敗主義的態度。”

緊隨着 Lars Onsager 在1930年代的進展，普里高津引入了不可逆過程的熱力學理論[4-6]。這個理論的關鍵概念是局部平衡（local equilibrium），它假設每個位置的單位體積內，系統都處於平衡態。因此，温度和其他狀態變量成為位置的函數，系統作為一個整體是不均勻的。局部平衡的概念得到了統計物理的支持。統計物理學表明，局部範圍內，粒子速度很快就達到了Maxwell 速率分佈，從而在每個位置都可以明確定義温度的概念。普里高津的熱力學理論定義了系統在時間間隔 dt 內熵的變化 dS遵循

本文大致介紹了普里高津分別在三個時期的主要貢獻。以下內容與第一個時期的貢獻有關。普里高津和 De Decker 的文章 “Stochastic approach to irreversible thermodynamics”（不可逆熱力學的隨機方法）[7]，展示了熱力學公式如何擴展至顯式包含宏觀可觀測量的漲落。在這篇綜述中，作者們提出了一個數學表述，將漲落、不可逆性以及漲落對熵產生的貢獻相聯繫。

在一篇名為“The underdamped Brownian duet and stochastic linear irreversible thermodynamics” （ 欠阻尼布朗二重態與隨機線性不可逆熱力學 ）的文章中[8]，Proesmans 和 Van den Broeck 討論了隨機熱力學的關鍵特徵，如漲落定理、漲落-耗散關係和漲落時的效率。文章對一個由週期力驅動的布朗粒子的具體例子進行了討論。

Malek-Mansour 和 Baras 通過一篇名為“Fluctuation theorem：A critical review”（漲落定理: 一篇批評性評論）的文章[9]，對漲落定理進行了批判性的評論。該定理有許多微妙的特徵，不幸導致了一些聲稱可以違反熱力學第二定律文章的產生。引用普朗克（Max Planck）的話，作者正確地提醒讀者，熱力學第二定律是一個宏觀定律，表明了第二類永動機的不可能性，它要麼在所有系統中有效，要麼在所有系統中無效，沒有第三種可能性。這篇文章指出了在應用漲落定理時需要仔細考慮的幾個方面。

3. 廣泛存在的耗散結構

在普里高津的領導下，活躍的熱力學和統計力學的布魯塞爾學派蓬勃發展，出版了高度成功的專著[10-12]，並被翻譯為多種語言。如今，在納米和其他技術的刺激下，熱力學正在產生新的發展。

在20世紀50年代末和60年代初，隨着人們認識到非平衡條件可能產生化學振盪，一個新的活躍階段開始了。它起源於這樣一種認識，不可逆過程可以在系統遠離熱力學平衡時，驅動系統進入有組織的狀態；自組織（self-organization）現象開始被人們認識。不可逆過程產生被認為代表無序的熵，然而，同樣的不可逆過程也產生了自組織，耗散結構的研究由此產生。這是理解秩序的起源以及我們在自然界中看到多樣形式和功能的關鍵。這也引起了有關非平衡態穩定性的新問題，對描述遠離熱力學平衡的系統方程存在非線性的發現，以及許多自組織系統的發現。

1967年，當普里高津接受了德州大學奧斯汀分校（University of Texas in Austin）統計力學和熱力學研究中心的主任職位時，他的團隊擴大成了布魯塞爾-奧斯汀團隊。耗散結構的研究進入了一個新階段，吸引了世界各國的研究人員。因此，諾貝爾化學獎於1977年授予普里高津，以表彰他對熱力學的貢獻。他與 Grégoire Nicolis 合著的書總結了當時有關耗散結構的許多工作，也在同年出版[13]。幾年後，普里高津在新書《從混沌到有序》（Order out of Chaos）中[14]，對時間、複雜性以及不可逆過程有了更廣泛的描述 。這本書被翻譯成18種語言，廣為流傳。隨後，普里高津為普通讀者寫了幾本關於時間之箭和複雜性的書。耗散結構研究仍然是一個蓬勃發展的研究領域。

關於耗散結構的文章是本文介紹的主要部分。Albert Goldbete 對生物化學振盪領域的貢獻是眾所周知的，他在 “Dissipative structures and biological rhythms”（耗散結構與生物節律）一文中[15]，提出了一個令人興奮的絕妙評論。該文中的一張表格（見表1）展現了週期性在細胞和超細胞水平的驚人存在。

表1. 發生在生物組織各個層面的主要生物節律，自上而下節律週期遞增，其週期長短的差異超過10個數量級 | 來源：Goldbeter, Albert. “Dissipative structures and biological rhythms.” Chaos (Woodbury, N.Y.) vol. 27,10 (2017): 104612. doi:10.1063/1.4990783

在同一領域，Amemiya 等人一篇名為“Primordial oscillations in life：Direct observation of glycolytic oscillations in individual HeLa cervical cancer cells”（ 生命中的原始振盪：對海拉宮頸癌細胞中糖酵解振盪的直接觀察）的文章[16]，發現並概述了糖酵解振盪在細胞節律和癌細胞中的作用。作者還討論了自組裝及其與耗散結構的關係：耗散結構和自組裝互相輔助。

Kondepudi、Kay 和 Dixon 等人在 “Dissipative structures, machines and organisms：A perspective”（耗散結構、機器和有機體：一種觀點）一文中[17]，討論了耗散結構在理解生物體中的相關性。作者提出了一個電壓驅動的系統，能夠驚人地展現類似於我們在有機體中看到的行為。他們表明，在該系統中觀察到的幾乎所有複雜行為的不同方面，都可以被描述為一種向更高的熵產生速率狀態的演化。也可以在這篇文章中找到關於機器和有機體之間根本區別的觀點。

耗散結構最著名的一個方面是解釋斑圖如何在遠離平衡的化學系統中形成。Burdoni 和 De Wit 在他們題為“Dissipative structures：from reaction-diffusion to chemo-hydrodynamic patterns”（耗散結構：從反應-擴散到化學流體動力學斑圖）的文章中[18]，討論了反應和擴散之間的相互作用如何在不同的反應物相互接觸時產生局部的時空斑圖。他們使用布魯塞爾振子模型（Brusselator model，見圖2），發現了局部波、圖靈斑圖和反應-擴散斑圖。

圖2. 布魯塞爾振子模型最初由普里高津和他的同事們提出，是模擬自催化反應的一組非線性微分方程。圖中是二維空間中反應-擴散系統的布魯塞爾振子模擬。| 來源：維基百科

在文章“Chlorine dioxide-induced and Congo red-inhibited Marangoni effect on the chlorite- trithionate reaction front”（亞氯酸鹽-連三硫酸鹽反應界面的二氧化氯誘導和剛果紅抑制馬倫哥尼效應*）中[19]，Liu 等人研究了馬倫哥尼對流對亞氯酸鹽-三硫酸鹽反應界面的影響。反應過程中產生的二氧化氯改變了表面張力，導致液體流動。然而，剛果紅的加入產生了一個振盪界面，溴酚藍產生了多個渦旋。

*馬倫哥尼效應是指在存在表面張力梯度地流體界面上，表面張力強的液體比表面張力弱的液體對周圍液體的拉力更大，導致表面張力弱的液體向強的方面滲透。意大利物理學家馬倫哥尼（Carlo Marangoni）在1865年的論文中首次研究了這一現象。

Biria 等人回顧了光反應系統中的光波，他們的文章“Coupling nonlinear optical waves to photoreactive and phase-separating soft matter：Current status and perspectives”（耦合非線性光波到光反應和相分離軟物質：現狀和前景）[20]，討論了非線性光學動力學如何與相分離耦合，以創造具有實際用途的斑圖形成。

Viner 等人在文章“Effect of pseudo-gravitational acceleration on the dissolution rate of miscible drops”（贗重力加速對混相液滴溶解速率的影響）[21]，研究了旋轉液滴張力計中的旋轉加速度對混相液滴溶解的影響，張力計中的高旋轉速率創造了一個贗重力場，進而產生了一個阻礙溶解的作用力（氣壓擴散），但也創造了一個浮力驅動的流以促進溶解。

Bunton 等人的文章“The effect of a crosslinking chemical reaction on pattern formation in viscous fingering of miscible fluids in a Hele–Shaw cell*”（交聯化學反應對 Hele-Shaw 盒中混相流體粘性指進斑圖形成的影響）[22]，研究了硫醇與丙烯酸酯的交聯反應對 Hele-Shaw 盒混相流體粘性指進斑圖形成的調節作用，他們發現可以通過調整反應速率來改變斑圖。

圖3. Hele-Shaw 盒由中間存在一個微小間隙的一對平行板組成，以1898年研究該問題的 Henry Selby Hele-Shaw 的名字命名。其重要性體現在Hele-Shaw 流可很好地近似流體力學中的各種問題。| 來源：維基百科

普里高津在60歲獲得諾貝爾化學獎的時候，已經開始思考如何修改力學，以納入不可逆性和時間之箭，從而開始了他研究的第三階段。但是這個問題困擾着他之前的許多人，包括像龐加萊（Henri Poincaré）這樣的人，而且它涉及到動力系統的核心。

龐加萊將動力系統劃分為可積和不可積系統，這是普里高津思想的重要來源。龐加萊證明在不可積系統中，不可能通過作用於相應的未擾動不變量，來構造一個正則或幺正變換，產生新的運動不變量。普里高津看到了這個結果和不可逆性之間的聯繫。此外，“混沌系統”表明動力學不是一門能讓我們無限預測未來行為的科學，普里高津從中看到了經典力學的侷限性，也發覺必須以概率和不可逆性作為拓展經典力學的根基。為此，他和他的合作者開始構建一個非幺正變換理論，在這個理論中，概率的出現不是因為我們無法確定微觀狀態，而是不可積系統中共振奇點（resonance singularities）的動力學結果。直到2003年去世前都，他都在研究這一理論。如今該理論也在繼續發展。

4. 超越動力學

普里高津科學貢獻的第三個階段分析了有無窮多自由度的開放動力系統的哈密頓系統的不可逆過程，並分析了混沌系統和量子光學中的非線性過程。

Petrosky 等人的“Microscopic description of irreversibility in quantum Lorentz gas by complex spectral analysis of the Liouvillian outside the Hilbert space”（希爾伯特空間外劉維爾函數的複合光譜分析對量子洛倫茲氣體不可逆性的微觀描述）[23]，討論了劉維爾函數的複合光譜分析的應用。普里高津和他的布魯塞爾-奧斯汀小組發展了該類分析。對於量子洛倫茲氣體，他們證明了哈密頓系統的不可逆過程是在所有空間和時間尺度上純粹的動力學基礎上獲得的，包括微觀原子相互作用範圍在內，而不依賴於任何唯象操作。

Ordonez 和 Hatano 的文章 “Irreversibility and the breaking of resonance-antiresonance symmetry”（共振-反共振的不可逆性和對稱性破缺）[24]，使用一個單位點耦合到格點中兩個引線的簡單模型作為例子，提出了一個有趣的時間反轉對稱的單位分解，來描述開放量子系統的不可逆過程。結果表明，這種單位分解既包含將在未來衰減的共振態，也包含將在過去衰減的反共振態；一個時間反轉不變狀態同時包含等權重的共振分量和反共振分量，然而隨着系統的演化，這種對稱性將自動破壞。

Fathi 等人的文章“A wave-function model for the CP-violation in mesons” （介子 CP 不守恆的波函數模型）[25]，利用二能級 Friedrichs 哈密頓模型討論介子中的 CP 對稱破缺。Friedrichs 模型一直是普里高津和他的同事分析的原型模型之一。該模型描述了不可逆性的動力學根源，這裏的不可逆性來自與時間方向對稱的基本運動方程解中出現的共振奇異性。

Hasegawa 等人的“Generalized second law for a simple chaotic system”（簡單混沌系統的廣義熱力學第二定律）一文[26]，討論了熱力學第二定律（非平衡最大功表述，nonequilibrium maximum work formulation）在一個簡單混沌系統中的推廣。他們表明，即使對於一個吉布斯-香農熵守恆的系統，熱力學熵也會增加。

Barr 等人的文章“Signatures of chaos in the Brillouin zone”（布里淵區混沌的信號）[27]還討論了鋪設在無限平面上的量子枱球的混沌行為。他們表明，當枱球的經典動力學行為從有序變為混沌時，布里淵區的能帶開始混合。

最後，Vanbever 等人的文章“Semiconductor surface emitting lasers for photon pairs generation”（半導體表面發射激光器用於產生光子對）[28]討論了量子光學中的非線性過程。這種非線性過程一直是普里高津最喜歡研究的課題之一。他們研究了通過三階非線性及四波混頻相互作用在共振垂直腔表面發射激光器（Vertical-Cavity Surface-Emitting Laser，VCSEL）中產生光子對的可行性。

我們紀念普里高津不僅僅因為他是一個充滿活力並鼓舞人心的同事，也因為他是一個非常善良且慷慨的人。他喜歡與人交往，經常與同事共進晚餐。他一生都一直歡迎來訪者，並給予他們慷慨的支持。他是一個熱心的藝術收藏家，收藏有博物館級別的前哥倫布時期的藝術品。他在年輕的時候，也是一個有成就的鍵盤音樂家。他的墓誌銘上寫道：

L’ÉTONNEMENT EST SOURCE DE CRÉATIVITÉ

（驚奇是創造力的源泉 ）

紀念回顧

普里高津是Dilip Kondepudi的博士導師。Kondepudi 在獲得博士學位後繼續與普里高津合作了多年，他們一起發表了許多文章。1998年，他們合著了一本題為 Modern Thermodynamics：From Heat Engines to Dissipative Structures（《現代熱力學：從熱機到耗散結構》）的教科書，該教科書以六種語言在25個國家出版使用。Kondepudi 與我們分享了一段與 普里高津 有關的珍貴回憶：

我在University of Texas in Austin 的時候，有好幾次普里高津來到我的辦公室，習慣性地用左手輕拍他的胸部説道：“ Dilip，讓我們去喝點咖啡吧……如果可以的話。”我認為這意味着他想離開辦公室，理清頭腦中的一些想法。我喜歡與他進行的那些非正式討論。我有機會目睹他通過討論形成一個想法的過程，瞭解他對我正在思考的一個想法的意見，並請他解釋一些他在最近的演講中説過的我不理解的東西。我們經常去大學附近的一家小麪包店，店名很長，叫“ aptain Quackenbush’s Intergalactic Dessert Company and Espresso Café（船長的星際甜點公司和咖啡店）”。我們坐在那裏，喝着一杯上好的歐洲咖啡，他經常談及物理學需要有所改變，將不可逆性納入基礎原理中。我仍然能在腦海中聽到他的聲音：“太神奇了，人們竟然堅信時間是可逆的。”我特意帶上本子和筆，去咖啡室聊天。有一天，他寫了一篇結合廣義相對論和熱力學而使不可逆性成為基本原理的論文。我在裏面看到了一個宏偉的計劃，於是留下了那張紙，現在它被保存在普里高津的紀念冊裏。

Tomio Petrosky 在1980年遇到了普里高津，並與他密切合作。在普里高津生命的最後階段，Tomio Petrosky 是他最親密的同事之一。他們一起撰寫了許多論文，還經常去 Kondepudi 在上文提到的麪包店，在那和 普里高津 談論各種話題。他回憶道：

我們偶爾會聽到普里高津的至理名言。他説：“我生命中有兩件最重要的事情。一個是與人相遇。另一個是和我的同事討論。如果你不討論，你只能得到你預料中的結果。”一次在日本的新聞發佈會上，普里高津被問及他科學工作的動力和動機是什麼。他回答説：“是不滿！在我看來，許多科學家對目前物理學基本定律的解釋感到滿意，尤其是那些有關時間的解釋。我覺得有些事不能令人滿意。消除這種不滿是我繼續科學研究的強大動力。”

John Pojman 在1984年至1988年間是德州大學奧斯汀分校的一名研究生。他回憶起普里高津是如何影響他的職業生涯的：

我在喬治城大學（Georgetown University）的大四學年時，開始對化學自組織感興趣。我拜訪了 Joseph Earley 教授，他三年前在我的普通化學課上演示了 Belousov-Zhabotinsky 反應*，他説我應該去德州大學奧斯汀分校的研究生院，和 普里高津 教授一起工作。1984年春天，我申請了德州大學並訪問了奧斯汀分校。我給普里高津教授寫了一封信，與他進行了一次會面。他穿着拖鞋在公寓樓的大廳等我，並邀請我去他的公寓。他非常親切地説：“我有半個小時的時間，你想談些什麼?”我不記得我回答了什麼，但他接着就時間之箭以及帝國如何衰落、崛起發表了演説。我被他的思路迷住了，並最終進入了德州大學，在那裏我與普里高津教授和 James Whitesell 教授共同研究化學。在普里高津訪問德州大的期間，我每年會見他兩次，他會持續激發我對自組織的興趣。雖然我的導師實際上是 Dilip Kondepudi，他當時是一個博士後，但普里高津教授一直在支持我研究聚合物交換反應的 Maxwell-Boltzmann 氣體。

圖4. Belousov-Zhabotinsky 反應的計算機模擬。Belousov-Zhabotinsky 反應，又被稱為BZ反應，由蘇聯化學家和生物物理學家 Belousov 於1951年首次發現，開創了現代非線性化學動力學的領域。該反應是一類遠離平衡態的化學振盪反應，其產生機制與圖靈斑圖類似，可以通過反應-擴散方程定性解釋 | 來源：維基百科

參考文獻

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本文經授權轉載自微信公眾號“集智俱樂部”。

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